用于食品中重金属检测的功能核酸栅控石墨烯晶体管传感器研究
用于食品中重金属检测的功能核酸栅控石墨烯晶体管传感器研究
【摘要】： 食品中重金属污染一直是个严峻的食品安全问题,有效监测复杂食品基质中的重金属具有十分重要的意义。当前常规的重金属检测手段费时费力,不能满足对海量食品样品中重金属快速筛查的需求。近年来,重金属传感器受到广泛关注,而在复杂食品基质中传感器对重金属离子的高选择性一直是研究的重点。因此制备食品复杂基质中高灵敏、高选择性的重金属离子传感器迫在眉睫。本文采用功能核酸修饰电解质栅控石墨烯场效应晶体管(Solution-Gated Graphene Field-Effect Transistor,SGGT)传感器栅极,分别构建高灵敏、高选择性的As(III)与Hg(II)的无标记生物传感器。核酸功能化栅极的传感机制是核酸探针分布变化引起电极表面电荷密度变化,进而引起双电层电势差,产生沟道电流响应。主要研究内容如下:1、使用单链核酸DNA探针修饰SGGT的金栅电极,并用牛血清白蛋白(BSA)封闭,构建一种基于SGGT平台的As(III)电化学传感器。传感器具有新颖的传感机制,As(III)和金之间的特定相互作用破坏了DNA探针在金表面的吸附状态,重新分配了栅电极上的表面电荷,进一步导致栅电极和石墨烯活性层界面处的电位降变化。这种基于DNA-电荷重新分布诱导的SGGT电流响应(称为“DNA-SGGT”)的新机制被发现极大地提高了传感器的选择性:DNA-SGGT对As(III)的响应被有效地增强了4倍,而对其他干扰阳离子的响应则显著降低。优化后的传感器检测限低至5 n M,对As(III)的选择性更高。该传感器已成功应用于大米样品中As(III)的检测,回收率为93.55%,显示出对多种食品样品中重金属检测的巨大潜力。2、使用结构转换适配体(Aptamer)修饰SGGT金栅电极,并用BSA封闭电极剩余非活性位点,构建一种用于Hg(II)的Apt-SGGT无标记生物传感器。固定在栅电极上的适配体通过稳定的T-Hg~(2+)-T配位复合物特异性识别Hg(II),触发单链适体折叠成双链结构,从而充当Hg(II)的受体和报告分子。适体构象变化导致栅电极上表面电荷的重新分布,并通过固有的场效应放大产生大的沟道电流响应。这种传感机制可以通过显著降低其他干扰阳离子的非特异性响应来有效地增强基于SGGT的生物传感器对汞离子的选择性。Apt-SGGT传感器对Hg(II)的检测限低至5 n M,线性检测范围为5～200 n M,可实现牛奶中汞离子残留的高回收率检测,在复杂体系中对重金属残留的检测分析具有良好的应用前景。
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2022
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